Révélé au grand public lors du beau parcours de la Croatie en Coupe du monde 1998, le milieu de terrain Simic est acheté par l'Inter. Il ne trouvera que rarement ses marques dans ce club. Transféré à l'AC Milan en 2002, il occupera une position plus défensive. Titulaire de l'impressionante armada italienne, il est l'un des pions défensifs essentiels de la Croatie.